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論文

Origin of Cs-bearing silicate glass microparticles observed during Fukushima accident and recommendations on nuclear safety

日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332, p.1607 - 1623, 2023/03

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08846-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故時に初めて放出されたタイプA Cs含有微粒子(以下、タイプA)の生成機構について、これまで様々な生成機構説が議論されてきた。筆者は、3号機の非常用ガス処理系(SGTS)のHEPAフィルタが水素爆発時に溶融して微粒化したことにより生成したと考えた。しかし、その仮説は、熱水力と大気拡散及びその学際領域にも及んで複雑であり、まだ推論が多く含まれている。このため、今後は様々な専門家による検証や、タイプA生成に関する再現試験が必要と考えた。さらに、もし仮説が正しいとした場合、HEPAフィルタは安全上重要な機器であり、水素爆発防止対策やHEPAフィルタの設計等にも影響するかもしれないと考え始めていた。そこで、これらの検討を進めるため、タイプAの生成機構に関して、総合的に解説したレビューが必要との結論に至った。本稿では、筆者がこれまでに執筆した論文等に基づき、仮説の根拠、検証及びその仮説が正しいとした時に実際に何が起こったと考えられるか、今後の課題、原子力安全性の更なる向上の観点からの提言について述べる。

論文

Identification of carbon in glassy cesium-bearing microparticles using electron microscopy and formation mechanisms of the microparticles

日高 昭秀

Nuclear Technology, 208(2), p.318 - 334, 2022/02

https://doi.org/10.1080/00295450.2021.1929767
 被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故時に放出されたガラス状セシウム含有微粒子(タイプA)の生成機構として、著者は、以前、3号機の水素爆発時に、非常用ガス処理系(SGTS)のHEPAフィルタのガラス繊維が溶融し微粒化したことが原因である可能性を指摘した。この仮説が正しければ、ガラス繊維には炭素を含むバインダが塗布され、その近くには活性炭フィルタがあるため、623K以上で自然発火する炭素は、水素爆発の短い加熱期間中に燃焼し切らず、タイプAの中またはタイプAの近くに残っている可能性がある。従来の類似研究は、粒子固定用に炭素テープを用いていたため炭素の同定が困難であった。そこで、本研究では炭素以外のテープと電子プローブマイクロアナライザ(EPMA)を用いて測定を行った。その結果、タイプAはバインダ由来の炭素を含み、タイプAに付随する非球形粒子やタイプAを覆う被膜には、活性炭フィルタ起源と考えられる炭素を含むことを確認した。この結果は、従来の生成機構では説明できず、著者が提案した仮説によって説明可能である。タイプAの生成機構を決定するのは時期尚早かもしれないが、本情報は生成機構の温度条件を制限するのに有用と考えられる。

論文

Formation mechanisms of insoluble Cs particles observed in Kanto district four days after Fukushima Daiichi NPP accident

日高 昭秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.831 - 841, 2019/09

AA2018-0262.pdf:0.88MB

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1583611
 被引用回数：12 パーセンタイル：80.27(Nuclear Science & Technology)

2011年3月15日午前中に関東地方(つくば市)で観測された不溶性Cs粒子(Aタイプ)は、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比や炉の温度状況等から、福島第一原子力発電所2号機の炉内で生成されたと考えられてきた。しかしながら、AタイプCs粒子はほぼ純粋なケイ酸塩ガラスに覆われて急冷の痕跡があること、1号機起源のBタイプCs粒子より小粒径であること等を考えると、3号機の水素爆轟(3/14, 11:01)時に、爆轟の火炎により非常用ガス処理系(SGTS)内の高性能特殊空気(HEPA)フィルタが溶融してシリカ源となり、爆風による微粒化とそれに伴う急冷が同時に起きて粒子は生成された可能性が高い。また、爆轟時の風速場から、粒子の大部分は海方向に流されたが、一部が爆風で原子炉建屋(R/B)深部に移動し、3/15未明の3号機の炉心注水再開時に発生した蒸気の流れによって再浮遊して環境中に放出されたとすることで、観測データを矛盾無く説明できる。

論文

Atomic and molecular data activities for fusion research at JAERI

久保 博孝; 左高 正雄; 白井 稔三

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.7, p.352 - 355, 2006/00

核融合研究では、粒子熱制御やプラズマ診断のために、燃料である水素,核反応で生成されるヘリウム,プラズマ対向面材料から発生する不純物に関する原子分子データが必要である。ここでは、原研における核融合研究のための原子分子データ整備に関する最近の活動概要について報告する。原研では、最近、低温ダイバータプラズマにおいて重要な役割を果たす分子(水素分子,炭化水素分子等)に関する反応断面積データを収集評価している。収集評価したデータから半経験式を導き、データを使いやすくした。また、米国国立標準技術研究所と協力して、核融合プラズマにおいてプラズマ対向面材料から発生する、あるいは熱制御やプラズマ診断のために入射される重不純物(Ar, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Ga, Kr, Mo, W)の高電離イオンに関するスペクトルデータを収集評価している。さらに、大学の協力を得て、低エネルギー領域における電子衝突や荷電交換に関する断面積データの取得を行っている。

論文

A Neutron crystallographic analysis of a rubredoxin mutant at 1.6 ${AA}$ resolution

茶竹 俊行*; 栗原 和男; 田中 伊知朗*; Tsyba, I.*; Bau, R.*; Jenney, F. E. Jr.*; Adams, M. W. W.*; 新村 信雄

Acta Crystallographica Section D, 60(8), p.1364 - 1373, 2004/08

https://doi.org/10.1107/S090744490401176X
 被引用回数：34 パーセンタイル：88.89(Biochemical Research Methods)

${it Pyrococcus furiosus}$由来ルブレドキシンの高い熱安定性の起源を明らかにするため、その変異型に対する1.6${AA}$分解能中性子結晶構造解析(重水中で結晶育成)を生体高分子用中性子回折装置BIX-3(原研原子炉JRR-3内設置)を用いて行った。${it P. furiosus}$由来ルブレドキシンは、通常の熱安定性を持つ常温菌由来のルブレドキシンと異なるアミノ酸残基部分を持つ。そこで、その中で重要と考えられる3つの残基を常温菌のものに変えた変異型を発現させ、その水素結合パターンを変異の無い野生型と比較した。その結果、変異を行った残基の一つで水素結合パターンの違いが明らかになった。これをもとに熱安定性の議論を行った。一方で、このタンパク質の水素/重水素置換率の詳細も調べた。その結果、ルブレドキシンの鉄-硫黄中心(酸化還元機能を司る)にかかわる4つのシステイン残基周辺は、最も水素/重水素置換が進んでいないということがわかった。これはこの周囲の構造が安定であることを示唆している。加えて、この高分解能な中性子構造解析により、水和水の秩序性も含めた詳細な水和構造が明らかになった。

論文

Neutron crystallographic study on rubredoxin from ${it Pyrococcus furiosus}$ by BIX-3, a single-crystal diffractometer for biomacromolecules

栗原 和男; 田中 伊知朗*; 茶竹 俊行*; Adams, M. W. W.*; Jenney, F. E. Jr.*; Moiseeva, N.*; Bau, R.*; 新村 信雄

Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 101(31), p.11215 - 11220, 2004/08

https://doi.org/10.1073/pnas.0403807101
 被引用回数：48 パーセンタイル：61.13(Multidisciplinary Sciences)

原研原子炉JRR-3設置の生体高分子用中性子回折装置BIX-3を用いて、高い熱安定性を持つ${it Pyrococcus furiosus}$由来ルブレドキシンの中性子結晶構造解析を行った。結晶化はH原子からのバックグラウンドを抑えるため重水中で行った。回折実験は常温で行い、1.5${AA}$分解能でデータ収率81.9%を得た。立体構造モデルの精密化では、306個のH原子と50個のD原子及び37個の水和水を同定した。その結果、モデルの信頼性を示す${it R}$因子及び${it R}$$$_{free}$$因子は最終的に各々18.6%, 21.7%となった。この中性子解析により、X線解析では明確でなかったアミノ酸側鎖のO-D結合の方位を明らかにできた。また、主鎖のN-H結合のH原子は多くがD原子に置換されている一方で、その中で5つのH原子は置換されずに保たれていることがわかった。これはその周囲の高い構造安定性を示す。さらに中性子散乱密度図では、このタンパク質の高い熱安定性に寄与していると考えられているND$$_{3}$$$$^{+}$$末端のその周囲に広がる水素結合ネットワークを詳細に明らかにすることができた。

論文

世界最高性能を誇る中性子回折装置

新村 信雄; 栗原 和男; 田中 伊知朗

化学, 59(2), p.46 - 47, 2004/02

タンパク質は3次元立体構造を構築してはじめて機能(酵素反応,情報伝達等)を発揮し、それには、水素原子,水分子及び分子内,分子間水素結合が直接的,間接的に関与している。しかし、水素原子からのX線の散乱は極めて弱いので、X線結晶解析法で決定された立体構造には水素原子の位置情報が含まれない。そのため、常に水素原子が絡んだ機能解明には何らかの類推が入り、議論をあやふやにしていた嫌いがあった。これを可能にする唯一の実験手法が中性子回折法である。われわれは中性子イメージングプレート(NIP)や高性能中性子モノクロメータを開発実用化し、これらを備えた世界最高性能の中性子回折装置を原研JRR-3に設置した。原子炉からの熱中性子(波長約0.1nm)をタンパク質単結晶(1mm角が必要)に照射し、単結晶でブラグ反射した中性子をNIPで検出し、解析することで、原則的にタンパク質や水和水のすべての水素原子を決定できる。熱中性子はタンパク質結晶に放射線障害を与えないので、実験は常温下で行える。これらデータを解析することで、タンパク質や水和構造の水素原子を決定する。なお、現在世界でタンパク質の中性子回折実験ができるのは、日本の原研,フランスのラウエランジュバン研究所,アメリカのロスアラモス研究所の3か所である。

論文

Influence of superfluidity on recombination reactions of H+T$$rightarrow$$HT and T+T$$rightarrow$$T$$_{2}$$ in $$^{3}$$He-$$^{4}$$He quantum media under saturated vapor pressure at 1.6 K

荒殿 保幸; 井口 一成; 奥野 健二*; 熊田 高之

Journal of Physical Chemistry A, 107(19), p.3741 - 3746, 2003/05

https://doi.org/10.1021/jp021765r
 被引用回数：4 パーセンタイル：11.72(Chemistry, Physical)

ヘリウム-3,ヘリウム-4量子媒体中におけるH+T$$rightarrow$$HT,T+T$$rightarrow$$T$$_{2}$$再結合反応への超流動の影響を1.6Kで調べた。その結果、超流動,常流動の相転移点で反応が変化することを見いだした。また、反応の同位体効果が非常に大きいことから、H,Tバブル原子のトンネル反応機構を提案した。

論文

Atomic and molecular processes for heat and particle control in tokamaks

久保 博孝

AIP Conference Proceedings 636, p.161 - 170, 2002/00

https://doi.org/10.1063/1.1516333

トカマク型核融合炉の開発において、熱粒子制御は重要課題のひとつである。周辺プラズマにおける放射損失や低温ダイバータプラズマを用いた熱制御は、ダイバータ板への熱負荷を緩和するために必要である。粒子(水素同位体,ヘリウム,不純物)の制御は、燃料密度の制御,燃料の希釈の低減,放射損失の制御に必要である。原子分子過程は、熱粒子制御の重要な役割を担っている。本論文では、JT-60Uの最近の研究に基づいて、熱粒子制御のための原子分子過程に関するいくつかのトピックス(不純物入射による制御,ダイバータプラズマにおける炭化水素不純物,水素粒子,ヘリウムの挙動など)を紹介する。また、その研究における原子分子データの必要性に関して議論する。

論文

Temperature dependence of equilibrium and rate constants of reactions inducing conversion between hydrated electron and atomic hydrogen

白石 浩二; G.R.Sunaryo*; 石榑 顕吉*

Journal of Physical Chemistry, 98(19), p.5164 - 5173, 1994/00

https://doi.org/10.1021/j100070a037
 被引用回数：77 パーセンタイル：91.45(Chemistry, Physical)

原子炉一次冷却水の放射線分解に於いて重要な反応に関する基礎データを得る事を目的として、水和電子と水素原子の間の平衡反応(e$$^{-aq}$$+H$$^{+}$$$$Leftrightarrow$$H及びe$$^{-aq}$$+NH$$_{4+}$$$$Leftrightarrow$$H+NH$$_{3}$$)について250$$^{circ}$$Cまで測定を行った。水素原子の解離定数pK$$_{a}$$(H)は、25$$^{circ}$$Cでは9.6であるが250$$^{circ}$$Cでは6.24$$pm$$0.09まで低下する事がわかった。しかし、pK$$_{a}$$(H)のファントホフプロットは下に凸の曲率を示し、高温では水の誘電率が低下するため、(室温近傍からの外挿値よりも)解離しにくくなる事もわかった。解離定数の温度依存性から水和電子の比熱と評価したところC$$_{p}$$°(e$$^{-aq}$$)は25$$^{circ}$$Cで-11$$pm$$11calK$$^{-1}$$mol$$^{-1}$$となった。この値はアニオン種としては例外的に大きく、水和電子近傍の弱い結合を反映しているものと推定された。上記の平衡反応の反応速度のアレニウスプロットは、いずれも直線からのずれを示した。その原因についても考察を加えた。

論文

Polarisation effects on core levels of a Ne impurity immersed in liquid metallic hydrogen

千原 順三

J.Phys.,C, 20, p.753 - 763, 1987/00

液体金属(または高密度プラズマ)中に混入した原子の電子構造と、それを取り囲むイオンや電子の配列とは、互いに依存し合っている。従って混入原子のエネルギー準位を定めるには、従来の原子構造の計算と液体の構造を定める2つの問題を組み合わせて解かねばならず、まだ確立した方法がない。そこで密度汎関数法を用いて、これらを統一して扱える方法を提起し、液体金属水素中のネオン(プラズマ診断に用いられる)ライマン-アルファ・連続スピクトルの端の密度・温度による変化を計算した。

論文

Atomic structure of an impurity neon in liquid metallic hydrogen

千原 順三

Strongly Coupled Plasma Physics, p.315 - 328, 1987/00

高密度プラズマに不純物原子を入れて、それから生じるX線分光を通じて密度温度の診断が行われている。高密度プラズマに原子が混入したとき、その原子核のまわりのポテンシャルは、周辺のイオン・電子のために大きく変化し、電離度・束縛電子のエネルギー準位は、密度温度に依存する。これらの計算法はまだ確立していない。ここで密度汎関数法と古典液体で成功を修めているHNC近似を用いて水素プラズマ中のNeの場合の計算を行なった。1.6$$times$$10$$^{2}$$$$^{4}$$個/cm$$^{3}$$~2$$times$$10$$^{2}$$$$^{6}$$個/cm$$^{3}$$,1.6$$times$$10$$^{5}$$~1.6$$times$$10$$^{6}$$Kの密度温度領域でのLymon$$alpha$$の変化などを計算した。

論文

Selective hydrogen atom abstraction by T and D atoms in radiolysis of tritiated decane at 77K; Mass effect on solid state reaction

佐伯 正克; 立川 圓造; 宮崎 哲郎*; 藤谷 善照*; 笛木 賢二*

J.Phys.Chem., 88(14), p.3108 - 3110, 1984/00

$$^{6}$$L$$_{1}$$-Fを添加したn-C$$_{1}$$$$_{0}$$D$$_{2}$$$$_{2}$$を中性子照射して作ったトリチウム化デカン(n-C$$_{1}$$$$_{0}$$D$$_{2}$$$$_{1}$$T)の77Kにおける放射線分解を調べ、T原子とD原子の同位体効果について検討した。ガスクロマトグラフィーにより、同位体組成の異る5つの水素分子(H$$_{2}$$、HD、D$$_{2}$$、HT及びDT)の生成量を測定した。HT/DT比はHD/D$$_{2}$$比に比べて非常に小さかった。77Kでは放射線分解により生ずるD原子は、系内に微量存在するn-C$$_{6}$$H$$_{2}$$$$_{2}$$から選択的に水素引抜き反応を行いHDを与えることが分かっている。従って、放射線分解で生じたT原子はD原子に比べかなり小さな選択性しか示さなかったことになる。この原因を固体デカン中でのD原子とT原子の質量差に起因する現象として考察した。

報告書

Partial Cross Sections for Charge Transfer in Collisions of Multicharged Ions with Atomic Hydrogen

龍福 廣

JAERI-M 82-031, 127 Pages, 1982/04

JAERI-M-82-031.pdf:1.56MB

水素原子とイオンH$$^{+}$$,He$$^{2}$$$$^{+}$$,Li$$^{3}$$$$^{+}$$,Be$$^{4}$$$$^{+}$$,B$$^{5}$$$$^{+}$$,C$$^{6}$$$$^{+}$$,O$$^{8}$$$$^{+}$$,Ne$$^{1}$$0$$^{+}$$およびSi$$^{1}$$4$$^{+}$$との衝突における電荷移動の部分断面積を衝突エネルギーE=$$>$$10keV/amu(実験系)に対して示した。断面積の計算は励起、電離チャネルを考慮したユニタリー化歪曲波近似法(UDWA)で行った。データは図および表で示した。

論文

Chemical sputtering yield of pyrolytic graphite bombarded with 3 keV H$$_{3}$$$$^{+}$$ under atomic hydrogen atmosphere

山田 禮司; 中村 和幸; 西堂 雅博

Journal of Nuclear Materials, 98, p.167 - 172, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90397-4
 被引用回数：26 パーセンタイル：92.17(Materials Science, Multidisciplinary)

低Z第一壁材料として黒鉛は代表的なものであるが、100eV以上のエネルギーをもった水素イオンによる黒鉛からのメタン生成は、500$$^{circ}$$C附近にピークをもつ試料温度依存性がある。一方熱エネルギー程度の原子状水素では、試料温度が500$$^{circ}$$C以上の場合もしくは室温から900$$^{circ}$$C付近まで試料に熱サイクルを加えた場合、メタン生成の試料温度依存性が次第に小さくなることがわかっている。実際の核融合炉の場合、水素のエネルギー範囲は原子状水素から数keVにまでわたっており、原子状水素雰囲気下でのエネルギー水素イオンによる化学スパッタリング収率は重要である。実験結果によれば、原子状水素雰囲気は水素イオンの化学スパッタリング収率に影響をおよぼしてはいないことが明らかになった。その理由としては、原子状水素による黒鉛の不活性化が非常に弱く、エネルギー粒子により簡単に壊れるためと考えられる。

論文

Conditioning of graphite surface by atomic hydrogen shower

阿部 哲也; 小原 建治郎; 村上 義夫

Journal of Nuclear Materials, 91(1), p.223 - 226, 1980/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(80)90050-1
 被引用回数：8 パーセンタイル：86.69(Materials Science, Multidisciplinary)

熱分解黒鉛および原子炉級黒鉛に原子状水素を照射して表面を安定化し、水素との反応により生成するメタンの量を低減させることを試みた。その結果、熱分解黒鉛および原子炉級黒鉛とも、温度500$$^{circ}$$C以上,照射する水素原子数10$$^{1}$$$$^{7}$$cm$$^{-}$$$$^{2}$$以上の条件で処理することにより、メタン生成量を大幅に減少させることができた。

論文

Oscillatory behavior of charge transfer cross sections as a function of the charge of projectiles in low-energy collisions

龍福 廣; 佐々木 健; 渡部 力*

Phys.Rev.,A, 21(3), p.745 - 750, 1980/00

水素原子と部分的にストリップされた重イオンの低エネルギー衝突における電荷移動断面積の実験値を解析するために、入射粒子をある有効電荷をもった裸の核におきかえるというモデルを用いてUDWA計算を行なった。その結果、10keV/amu以下の低エネルギー領域において、断面積が有効電荷に対して強い振動依存性を示すことが分った。さらに、この振動依存性はジアバティクポテンシャル曲線の交差から来るものであり、低エネルギーにおいて、BayfieldおよびCrandall他によって観測された断面積が種々の元素(B,C,NおよびO)のイオンを衝突させた場合に非常に異なって来るという結果はこの断面積の振動的挙動に帰着することができることが分った。

論文

Oscillatory cross sections of charge transfer against the charge of projectiles in low-energy collisions

龍福 廣; 佐々木 健; 渡部 力

Atomic Collision Research in Japan, Progress Report, p.38 - 40, 1979/00

水素原子と部分的にストリップされた重イオンとの低エネルギー衝突における電荷移動断面積の実験値を解析するために、入射粒子を一定の有効電荷をもった裸の核に置き代えたモデルを用いて、UDWA計算を行った。計算結果は、10keV/amuの低エネルギー領域において、有効電荷に対する断面積の強い振動依存性があることを示した。この振動性は非断熱ポテンシャル曲線の交差によることが分った。

論文

The Systematic investigation for the total cross section of charge transfer in collision of atomic hydrogen with bare nuclear ions

龍福 廣; 渡部 力

Atomic Collision Research in Japan, Progress Report, p.41 - 45, 1979/00

水素原子にLi$$^{3}$$$$^{+}$$,Be$$^{4}$$$$^{+}$$,B$$^{5}$$$$^{+}$$,C$$^{6}$$$$^{+}$$,O$$^{8}$$$$^{+}$$,Ne$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{+}$$,Si$$^{1}$$$$^{4}$$$$^{+}$$およびCa$$^{2}$$$$^{0}$$$$^{+}$$イオンが衝突した場合の電荷移動断面積をUDWA(Unitarized distorted wave approximation)法で計算した。その結果を用いて、イオン電荷に対する断面積のスケーリング則$$sigma$$=Z$$^{1}$$$$^{.}$$$$^{0}$$$$^{7}$$$$sigma$$,$$E$$=Z$$^{0}$$$$^{.}$$$$^{4}$$$$^{6}$$$$^{4}$$$$E$$を導いた。ただし、$$sigma$$,$$E$$は断面積およびエネルギーで、$$sigma$$,$$E$$はスケーリングされた断面積およびエネルギーである。実験値との比較結果、100keV/amu以下のエネルギー範囲では妥当な方法であり、100keV/amu以上では多少過大評価となる方法であることが分った。

論文

Level distribution of captured electron by the process of charge transfer in collisions of multicharged ions with atomic hydrogen

龍福 廣; 渡部 力

Atomic Collision Research in Japan, Progress Report, p.46 - 48, 1979/00

最近の実験装置の発展に伴って、電荷移動過程における捕獲電子の終状態の分布が測定されるようになった。われわれは、このような情況に応じて部分電荷移動断面積の計算を行ない、実験と比較するために結果の整理を行なった。

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